近日，中國科學院大連化學物理研究所低碳催化與工程研究部（DNL12）郭鵬研究員、劉中民院士團隊基于對分子篩微觀結構的理解，開發出一種在無氟無晶種條件下合成純硅分子篩的新方法。

純硅分子篩在吸附、分離和催化等石油化工行業具有潛在應用價值，性能與其微觀晶體結構密切相關。在傳統水熱合成中，純硅分子篩的結晶時間較長，往往需要使用有毒氟化物、復雜后處理的脫鋁晶種、含氟合成的純硅晶種等。這些問題帶來了一系列環境和經濟方面的挑戰，限制了純硅分子篩的廣泛應用。郭鵬和劉中民團隊一直聚焦電子晶體學（包括三維電子衍射和高分辨成像技術）和X-射線晶體學，針對多孔材料結構解析、酸性位點63884-6">Chinese J. Catal.，2021）、吸附位點、有機結構導向劑的落位開展了系統性的研究工作。

本工作中，研究人員通過運用上述先進表征手段，深入探索了氟離子在純硅分子篩中穩定特定結構單元的導向機制，開發了一種在無氟無晶種條件下合成純硅分子篩的通用新方法，并將其命名為“有機結構導向劑不適配法（OSDA-Mismatch）”。該方法主要運用富含四元環的SOD型純硅分子篩作為硅源，選取與其結構不適配的有機結構導向劑（OSDA），快速地合成具有CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY等拓撲結構的純硅分子篩目標產物，解決了傳統氟體系水熱合成純硅分子篩所帶來的環境和經濟問題。同時，研究人員通過三維電子衍射和高分辨成像等技術探究了CHA和*BEA兩種重要純硅分子篩的結晶機理。研究發現，通過OSDA-Mismatch方法合成的純硅CHA分子篩具有丙烷/丙烯分離性能，而純硅*BEA分子篩負載Zn物種后，可作為丙烷直接脫氫催化劑。此外，研究人員提出，該方法也適用于硅鋁體系，可以快速合成一系列小孔分子篩。

相關研究成果以“Fluoride- and Seed-Free Synthesis of Pure-Silica Zeolite Adsorbent and Matrix Using OSDA-Mismatch Approach”為題，于近日發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的第一作者是我所DNL1210組博士研究生馬超，該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。（文/圖 馬超、郭鵬）

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08484